导读
近日，南京大学现代工程与应用科学学院胡小鹏教授、祝世宁院士团队和之江实验室钮云飞博士合作，使用高压电场极化技术，首次制备了周期极化的薄膜钽酸锂光学超晶格（PPLTOI）。相关成果以“Periodic poling of thin-film lithium tantalate by applying a high-voltage electric field”为题发表在Optical Materials Express 13, 3543-3552 (2023)上。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和江苏省科技厅前沿引领项目的大力支持。南京大学物理学院博士研究生陈海伟为论文的第一作者，南京大学现代工程与应用科学学院胡小鹏教授、之江实验室钮云飞博士为论文的共同通讯作者，该工作得到了祝世宁院士的悉心指导。
研究背景
近年来，铁电薄膜材料在集成光子学的应用受到越来越多的关注，其中薄膜铌酸锂（Lithium Niobate on Insulator，LNOI）是新一代集成光子学的材料平台之一。铌酸锂薄膜继承了单晶材料的优异光电性能，例如350nm-5μm的低损耗透明窗口，优异的二阶非线性光学、电光、声光、压电、热释电等，结合薄膜波导的强光场束缚能力，基于铌酸锂薄膜的高速电光调制器、高效非线性频率转换器件和高性能的声光器件等展示了传统体块材料无法企及的性能。钽酸锂（Lithium Tantalate，LT）作为铌酸锂的同构体，具有相似的材料性能，不同之处在于钽酸锂具有更短的紫外吸收边（280nm），以及高出几个数量级的抗光损伤阈值（240MW/cm2），可应用于高功率和蓝紫波段的非线性光子器件。
无论是铌酸锂薄膜还是钽酸锂薄膜（LTOI），应用于非线性光子器件，高质量的薄膜材料光学超晶格制备是关键技术。南京大学祝世宁院士团队早在上个世纪90年代，就独立发展了体块光学超晶格的外电场图案极化技术；随着铌酸锂的研究从体块到薄膜的发展，该团队近年来发展了高品质薄膜铌酸锂光学超晶格的制备技术，实测归一化倍频效率达到理论值的80%（Appl. Phys. Lett. 116(10): 101104 (2020)），并研制出了铌酸锂薄膜芯片上的超高亮度能量-时间纠缠光子源（Phys. Rev. Appl. 15(6): 064059 (2021)），处于国际领先水平。近期，南京大学和之江实验室的联合研究团队，首次报导了利用高压电场极化技术制备出了周期极化薄膜钽酸锂光学超晶格（PPLTOI），周期3.0-5.0μm、占空比可控、均匀性高。
研究亮点
研究发现，钽酸锂薄膜和体块材料的极化存在显著的差异性。其一，由于钽酸锂薄膜和二氧化硅层界面层的应力、应变的存在，钽酸锂薄膜的矫顽场为65kV/mm，是体块材料矫顽场的3倍；其二，x-切薄膜的翻转畴在z方向的尺寸一般为几个微米，和畴的周期处于同一量级，因此需要精心设计电极构型来提供合适的电场分布，抑制铁电畴的横向合并，控制占空比。通过数值模拟x-切LTOI上两种常用电场形状（梳状和针状）的电场分布（图1(a)和1(b)），最终选取了针状电极，该电极构型可以更好的抑制畴的横向扩展。
图 1.不同电极形状对应的电场分布
在此基础上，进一步研究了制备不同周期超晶格时外加电场脉冲的强度、时间宽度、脉冲个数等因素对占空比的影响。实验发现，极化时间和电场强度对LTOI畴翻转影响较大。如果极化时间过长，则会发生畴合并现象（图2(a)）；而极化时间过短则会导致畴翻转不完全，只观察到部分畴壁（图2(b)）。实验中也发现了不同周期的畴翻转受控于高压电场的强度。如图2(a)和2(b)所示，极化周期分别为3.0、3.5、4.0、4.5和5.0 μm的翻转畴的平均占空比随着极化场强的变化而变化。当不同周期的极化电场分别为84、84、89、89、90 kV/mm时，翻转畴的平均占空比均可接近50%。
图2. 不同周期的翻转畴的平均占空比与极化场强的变化关系
为了表征畴翻转的质量，研究中采取了倍频共聚焦显微术、PFM和基于MATLAB图像处理的分析方法。从（图3 (a)-(e)）中的倍频共聚焦显微照片可以看出，翻转区域呈现大小均匀且透明的畴形貌，且翻转畴的中心区域未观察到畴壁边界（暗区域），这表明了深度方向上的畴翻转是完全的。为了进一步证实畴是否完全翻转，研究人员利用PFM对翻转畴结构进行了测量，如图3 (f)-(i)所示，测量结果表明，180°相位差证实了在整个深度上实现了畴完全翻转。此外，为了评价周期极化质量的均匀性，研究人员利用MATLAB的图像处理功能对周期性畴结构进行分析，发现翻转畴结构均匀，平均占空比的标准偏差低于4.8%。
图3. 共聚焦SH显微镜和压电显微镜PFM表征不同周期的畴结构
总结与展望
研究团队发展了薄膜钽酸锂光学超晶格的高压电场制备技术。超晶格极化周期3.0-5.0 μm，覆盖了常见1.0-1.6μm波段的倍频周期；占空比可控；均匀性高，占空比的标准偏差低于4.8%。基于图案电场的高压电场薄膜超晶格制备技术，具有很强的扩展性，可实现任意结构光学超晶格的大规模制备；和薄膜钽酸锂的低损耗刻蚀技术相结合，可研制高功率、蓝紫波段的非线性集成光子器件。
论文链接：https://doi.org/10.1364/OME.508043
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