近日，南京大学祝世宁院士团队提出一种利用量子点等离激元辅助的热光效应实现弱光控制强光的全光操控方案，研究成果以“Plasmon-Assisted Broadband All-Optical Control of Highly Intense Femtosecond Laser by Weak Continuous-Wave Laser”为题，于2020年7月8日在线发表于《Advanced Optical Materials》（DOI: 10.1002/adom.202000560）。

    光信号调制，是现代光电技术中的重要环节。使用最为广泛的电光、声光调制器以固态晶体为非线性介质材料，空间光调制器则以液晶为常用介质。这类调制器均已实现商用化，在光通信、光场调控等领域发挥着关键作用。随着非线性光学、超快光学、强场物理等领域的发展进步，超快激光技术得到普及应用，人们同样需要对高峰值功率的超短脉冲进行调控。然而受到介质材料自身的限制，常见光调制器的损伤阈值已经难以满足强聚焦飞秒脉冲峰值光强的要求，如何对高强度的超短光脉冲进行高效动态操控成为人们亟待解决的问题。

图1（a）超声法制备锑烯量子点（b）空间自相位调制实验装置示意图（c）空间自相位调制干涉光斑实验照片与理论计算（d）锑单质介电常数与金银的对比（e）锑烯量子点的吸收光谱与非线性折射率

    近年来，以石墨烯、层状二硫化钼为代表的纳米材料凭借极高的光学非线性迅速得到光学研究领域的关注，有望弥补传统非线性晶体介质的局限。在本项工作中，研究团队用一种新型纳米材料——锑烯量子点，演示了一种可行的解决方案。团队首先制备出了高质量的锑烯量子点，测量了介电响应曲线，并从吸收光谱中观察到了等离激元效应带来的吸收峰展宽。利用空间自相位调制效应，团队对锑烯量子点从近紫外到近红外波段的非线性折射率进行了表征，发现其非线性折射率随波长的变化具有与等离激元吸收峰一致的趋势，并由此发现了其极高的光学非线性来源于局域表面等离激元共振（LSPR）辅助的热光效应。利用LSPR对紫外波段的增强吸收，研究人员用一束较弱的紫外光即可激发锑烯量子点的热电子跃迁，随后的非辐射弛豫过程伴随着大量热量的释放。由于LSPR的空间局域特性以及分散介质的负热光系数，锑烯量子点周围出现强局域化的折射率梯度。此时另一束高强度的飞秒红外光若通过锑烯量子点的受激区域，则会受到这种强局域化折射率梯度带来的相位调制，在远场形成干涉环图案。而在没有紫外光激发的情况下，由于锑烯量子点对波长1.6 μm以上的红外波段吸收非常微弱，所以强聚焦的红外飞秒激光保持原有的高斯基模光斑。通过微弱紫外光的开光，即可控制高强度红外飞秒激光在环状光斑与高斯光斑之间的切换，以弱控强的全光调制由此得以实现。实验中，泵浦光为波长405 nm的紫外连续波激光，受调制的信号光为波长1.6-2.3 μm的红外飞秒激光，光强对比最高可达1：10⁸。得益于半金属本质，锑烯量子点对LSPR吸收带以外的波长具有浅趋肤深度和高反射率，避免了常规半导体纳米材料容易被飞秒激光损伤的缺点，从而能够承受极高峰值功率的飞秒脉冲，损伤阈值光强超过2.7 TW/cm²，远超目前的商用光调制器指标。

图2（a）全光调制原理示意图（b）全光调制实验装置示意图（c）高强度飞秒激光受调制前后光斑对比（d）全光调制时间响应

    团队还对这种全光调制演化进行了研究，阐述了声子激发、热电子弛豫、局域热梯度建立等过程，并利用瞬态吸收光谱技术探测到了皮秒-微秒量级的弛豫时间。实验数据拟合证明，等离激元辅助的全光调制响应时间可以快于100 ps，实际中可通过器件结构和探测技术优化来实现。

图3（a）电子跃迁过程分步示意图（b）折射率随时演化模拟过程（c）空间光束传播模拟过程（d）远场光斑模拟图案

    该项研究在半金属锑烯量子点的材料体系下，利用等离激元波段吸收，实现了以弱控强的光束动态调控，同时具有宽带响应、高损伤阈值等特点，为强场激光物理中的全光调控提供了一种新的思路。同时，研究也为低维纳米材料体系下基于等离激元的光学非线性研究提供了有价值的参考。