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由本实验室老师编著的"介电体超晶格"一书近期由南京大学出版社正式出版,记录了介电体超晶格发展的历史

2017-07-12   601    

   由本实验室老师编著的"介电体超晶格"(上、下卷) 一书近期由南京大学出版社正式出版,全书共有九章,九百五十余页,一百八十多万字,记录了介电体超晶格发展的历史。

介电体超晶格是闵乃本和他的团队于上世纪八十年代中提出的微结构材料体系,经过三十多年的努力,它已经从最初的概念演变成当今的现实,从微结构材料研究领域的弄潮儿发展成为功能材料滾滚洪流中重要方面军。经过多年的探索,介电体超晶格内涵不断扩展,从验证准相位匹配,实现激光高效倍频发展到今天实际上包含三种不同功能的介电微结构晶体:光学超晶格、声学超晶格和离子型声子晶体。本书由南京大学有关研究组历年发表的介电体超晶格研究论文中精选出的90余篇代表性论文编辑而成。全书根据内容分成九个章节,除了第一章引言和第九章总结和展望外,其余七章每一章都自成体系,对应着介电体超晶格发展的一个主要方向。读者可以从每一章的阅读中体会出每篇文章作者的研究思路和这一方向发展的时间脉络。材料是时代的标志,是经济和科学发展程度的象征。要使材料研究经久不衰,首先就必需使其建立在坚实的科学基础之上。介电体超晶格既是一种新功能材料,也是一个完善的科学体系。它的发展经过提出基本概念,建立基础理论,实验验证基本效应,直到现今的领域拓展和应用研究。可以看出介电体超晶格的研究有其特定的内涵,但它又不是简单地从定义出发,它的发展遵循开放模式。疆界的开拓与不同知识的融入,使其内涵日臻丰富,外延不断拓展,功能不断发掘,最后达到材料研究的最高境界被应用所青睐,由需求所牵引。

微结构功能材料的研究源于半导体超晶格。1970EsakiTsu等提出[IBM J. Research and Development 14, 61 (1970) ]用二种具有不同禁带宽度半导体异质结构形成的量子阱超结构来剪裁材料原有的能带,改变材料的光子发射特性,在光电子领域获得了重要应用。自从那时起通过人工微结构来优化、重塑甚至创造材料的新性能逐步成为材料研究的一种“范式”。介电体超晶格的研究也遵循了这一范式。虽然介电体超晶格的概念是类比于半导体超晶格提出的,但它的最重要的理论基础之一 - 准相位匹配原理早在1962年就已经由Bloembergen等人提出了[Phy. Rev. 127, 1918(1962)]。准相位匹配的实验验证一直受到材料研究的困扰,直至上世纪七十年代末、八十年代初,发现了铁电畴的自发极化矢量取向决定于晶体生长层中交变的溶质浓度梯度,于是发展了聚片多畴的生长层技术,制备成周期性聚片多畴铌酸锂晶体,在其中完成了倍频实验,给出了准相位匹配最为直接的实验验证[Beijing/Shanghai Proceeding of an International Conference on Lasers, May, China Academic Publishers & John Wiley & Sons, 283(1980)]。到了上世纪八十年代中后期,由于在周期铁电畴调制的铌酸锂(LN)、钽酸锂(LT)晶体中更多的物理效应被揭示,介电体超晶格概念被及时提了出来。特别是将准晶结构引入超晶格体系,通过准周期光学超晶格,将Bloembergen等提出的准相位匹配理论拓展到多重准相位匹配,对非线性光学研究产生了重要影响。介电体超晶格众多预言最终在畴工程的关键环节-室温电场极化技术1994年取得突破后相继被实验证实。此后介电体超晶格研究受到越来越广泛的关注和重视,最为重要的事件是1997年研制出Fibonacci准周期光学超晶格,实验证实了多重准相位匹配理论,实现了高效的多波长激光的倍频和激光直接三倍频。介电体超晶格研究从周期、准周期扩展到多周期、非周期,从一维扩展到二维、三维,相位匹配方式也从单一准相位匹配、多重准相位匹配、发展出局域准相位匹配(非线性惠更斯原理)直到提出非线性菲湼耳全息。畴工程对铁电畴及其分布实现了精准设计和控制,给研究带来更大的想象空间,极大地推动了介电体超晶格的理论与实验研究。由于铁电晶体中受畴调控的除了有二阶非线性光学系数外还有热电、压电、电光等所有奇数阶张量物性参数,介电体超晶格的研究内容也从最初的准相位匹配激光倍频、三倍频等发展出利用畴工程实现电光调制、电声调制、声光调制、高频体声波激发以及通过光波与声波耦合产生极化激元等新效应,最终形成了光学超晶格、声学超晶格和离子型声子晶体三类不同功能的介电体超晶格晶体,发展出相关理论,研制出一批有应用价值的材料和器件。

1987E.Yablonovitch[Phys.Rev.Lett.58,2059(1987)]S.John [Phys. Rev.Lett.58,2486(1987)]分别提出了另外一种介电微结构材料-光子晶体。光子晶体中调制的物性参数是介电常数或折射率。对于光子晶体,光沿着三维方向都受到强烈的布拉格散射,以至于在三维布里渊空间发生光子带隙的重叠,形成光子全带隙。人们能够通过光子晶体中光子能带的设计控制光的方向、偏振、位相、波速等自由度,甚至通过点缺陷和线缺陷的引入,使电磁场的态密度局域在晶体中某一位置,全带隙光子晶体提供了对原子自发辐射等光学过程的控制新途径。基于同样原理,光子晶体概念很容易推广到声的领域,声子晶体也随之产生。声子晶体中也存在声子能带和带隙,这起源于弹性系数空间调制对声波的散射和声波之间的干涉效应。声子晶体开辟了微结构材料在声学领域研究和应用的新天地。光学超晶格与声学超晶格概念的提出与研究和光子晶体与声子晶体基本同步,虽然材料构成和功能不尽相同,但相互之间互有渗透与交流,这在本书的第三、第四两章中有所反映。例如利用电光与光折变效应,可以在铌酸锂一类非线性晶体中写入空间光栅,这类折射率周期性弱调制的结构也能与光产生相互作用,并对光的传播特性产生有效的调制。可见在光学超晶格的早期研究中就已经考虑到折射率调制的情况并运用了光子带隙的概念。有趣的是,由于二者平行发展,概念之间也相互借用与参考,越来越多的研究人员将二价非线性系数(对应于三阶张量)周期或有序调制的光学超晶格简称之为“非线性光子晶体”,以求与折射率强调制“光子晶体”相对应,尽管这种所谓“非线性光子晶体”并不存在线性折射率的调制而带来的光子带隙,更何况具有折射率调制的光子晶体本身也可能也具有光学非线性。在由光折变效应构成折射率调制的二维光子晶体结构中就观察到了非线性响应所导致光学双稳、光学失稳和混沌等一系列在具有光学反馈的非线性系统中所特有光学效应,这些效应遵循着四波非线性动力学理论。在我们关于光子带隙中非线性问题的研究开展之后,引起国际同行的关注,一批光子晶体中非线性光学新效应陆续被揭示。

离子型声子晶体是在九十年代末在声学超晶格研究基础上提出的一个新概念,在压电微结构材料中电磁波可以与超晶格声波耦合构成一种新的元激发,这十分类似于离子晶体中的光波与光学支声子之间的耦合形成的“极化激元”。从物理上理解,这一物理过程与本世纪初Pendry等提出的metamaterials(超构材料)[Science 312, 1780(2006)]概念也是相通的,两者的差别只是受激的基本共振单元不一样。在Pendry最初提出的metamaterials中基础共振与发射单元是由开口金属环构成的谐振器,它能被入射电磁波共振激发,继而发射电磁波,并与原电磁波耦合导致介质在谐振频率附近色散关系的改变,影响波的传输。我们利用的是铁电畴的压电效应产生的共振,超晶格的每一个结构单元都可以看作压电谐振子,能接收和发射电磁波或声波,因此它就是一种压电型的超构材料。在结构单元的共振区,介电体超晶格会出现由共振导致反常色散,介电常数和折射率都呈负值,具有左手材料的某种性质。极化激元也有带隙,该带隙起源于电磁波与超晶格振动的耦合, 而在光子晶体中其带隙来源于周期单元的布拉格反射。在离子晶体中由极化激元导致的介电异常发生在远红外波段,而离子型声子晶体的介电异常发生在微波波段。其波长与超晶格的压电共振频率有关,因而是可设计的。这预示介电体超晶格也可用在微波电磁器件和电声器件。由此可以看出在超构材料概念形成过程中,我们1999年就开始的离子型声子晶体研究应该有其独特的贡献。

有关介电体超晶格的应用研究一直受到广泛关注并被不断开发。在声学领域,声学超晶格超高频体波谐振器、换能器和滤波器已经在无线通讯网站找到实际应用。在激光领域,光学超晶格的电光、声光调控可用于研制结构更加紧揍的全固态脉冲激光器。运用高的非线性增益和相移,光学超晶格可代替半导体锁模器件应用于激光锁模和高重复频率超短脉冲激光产生。半导体锁模材料和染料有特定的工作波长,而光学超晶格却不受限制,可以设计工作在超晶格透明窗口的任何波长,这为研制中红外锁模激光器和超快激光器提供了技术方案。光学超晶格在激光技术方面最大的应用可能就在中红外领域,这是因为铌酸锂光学超晶格的红外吸收边可达5微米,这填补了35微米缺乏可适用的红外非线性晶体和激光晶体的空白。已经研制出的可调谐中红外激光器已经能复盖从15微米至5微米近中红外谱段,能在从连续到纳秒、皮秒不同工作模式工作。采用光学超晶格与远红外非线性晶体级联有可能将全固态激光输出拓展到10微米左右的远红外波段。光学超晶格中红外激光技术的发展也带动了相关应用研究,研制中的远程大气监测雷达就采用光学超晶格中红外激光器技术。光学超晶格在高性能激光器研究方面仍有很大的空间,包括高精度光学频率梳,激光脉冲压缩和阿秒技术等。在光信息处理方面,光学超晶格周期分布反馈结构已被用到了半导体激光器阵列的设计,作为激光光源集成到硅基光电芯片上,用于光电信息的高速转换与处理,或被刻写进光纤中用于提高探测灵敏度和信号的收集与处理。

光学超晶格用于量子光学是光学超晶格研究重要的新拓展,虽然一些初步的结果是预料中的,但是随着研究的深入它所展示的前景却让人始料未及。光学超晶格正在逐步取代LBOBBOKTP等常规非线性晶体,作为首选用于各种量子光学实验和量子通讯、量子信息处理。相比于常规非线性晶体,光学超晶格有二大优势:一是光子产率高,二是易于集成。其中第一大优势是因为光学超晶格有更大的有效非线性系,能产生更高亮度的单光子和纠缠光子,这对量子信息处理和量子光学实验非常重要,意味更快的速度和更大的容量。第二大优势易于集成有二层含义,一层含义是指超晶格在高效产生不同类型纠缠光子的同时还能通过结构设计来调整光子的波前和位相,实现光子的分束、汇聚等功能,这相当于把一些分立光学元件功能集成到光学超晶格中,这能简化后续的实验光路,增加实验可靠性;另一层含义是指实践证明畴工程与光波导技术是工艺兼容的,可以在LNLTKTP晶片上通过畴工程完成超晶格图型写入和光波导制作,将纠缠光子源、电光调制器、波导分束器、波导干涉器等分立光学元件集成到一块芯片上,完成特定的量子信息处理功能。这样的功能芯片具有可扩展性。上述二层意义上的集成技术上都已基本成熟,我们已研制出了有集成功能的光学超晶格晶体和芯片,在芯片上演示特定光量子逻辑操作也已无困难。尽管这样,目前的进展离在光子芯片上完成通用量子计算的目标仍然相距甚远,还有许多重要技术需要突破,其中最为关键的是单光子可控存储。虽然现在已经有多种技术能演示单光子的存储,但要将这些存储单元集成到LN芯片上并实现可控操作这仍是一个很大的难题。除此以外半导体激光器、单光子探测器等元件也需要考虑到芯片上去集成的问题,最终目标的实现仍有很大的挑战。不过这种挑战对其他材料体系和技术方案也同样存在,竞争在所难免。除了解决通用量子计算的长远目标外,光量子芯片还有很大的发展空间。目前阶段可考虑先易后难地研制一些具有特定量子信息处理功能芯片,如光量子随机行走芯片,这些芯片能演示量子搜索、量子模拟功能,也能解决某类具体的数学问题或者模拟真实物理系统难以演示的物理实验,就像一台小型专用量子计算机,正如费曼在上世纪八十年代所预言的那样。除此以外,光学超晶格光子芯片一个持续热点将是用它来产生各类可调控的单光子、纠缠光子、高维纠缠甚至超纠缠光子。对光子来说LN晶片无疑是一个条件优异的舞台,通过集成技术,它可优雅地演示出原先需要非常复杂技术和光路组合才能获得的不同性能。可以预言高阶W态单光子源、可预知的单光子源、EPR态多光子源等会借助光学超晶格LN晶片在不久的将来被陆续研制出来,用于各类量子光学实验。有关量子力学基础物理实验如延迟选择、波粒二相性、隐形传态等都可以从自由空间移植到光子芯片上,在更小的物理空间对引人关注的思想实验进行检验,在这其中光学超晶格能发挥的作用毋庸置疑。

“凡是过去,皆为序章”(摘自莎士比亚《暴风雨》),未知世界的探索永无止境。在探索过程中,有苦也有乐,有成功也会有失败。介电体超晶格的研究成果凝结着所有从事过该研究的研究人员心血,希望该书的出版能引起从事微结构材料的研究人员的兴趣,特别是年轻人从中有所借鉴。


 

本文由南京大学-介电体超晶格实验室(http://slab.nju.edu.cn)原创编辑,转发请注明来源及版权归属。
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